Abstrak
Penyetelan halus kekuatan adsorpsi *OH berfungsi sebagai strategi penting untuk mengoptimalkan kinerja reaksi reduksi oksigen (ORR) dalam katalis Fe–N–C. Studi ini mengusulkan integrasi komprehensif prediksi teoritis dan validasi eksperimental, yang menunjukkan rasionalitas dan kelayakan doping ganda asimetris Co dan B dalam lingkup koordinasi kedua FeN4 ( Fe, Co/NCB) untuk memfasilitasi desorpsi *OH. Perhitungan teori fungsi kerapatan (DFT) memprediksi bahwa penggandengan strategis Co dan B secara efektif memodulasi perilaku hibridisasi antara orbital 3 dz2 dari situs aktif Fe dan orbital 2 pz dari zat antara *OH. Interaksi ini meningkatkan hunian orbital antiikatan, sehingga mendorong disosiasi *OH. Lebih jauh lagi , peningkatan stabilitas ikatan Fe─N dalam Fe, Co/NCB menekan proses demetalisasi situs aktif Fe. Dipandu oleh prediksi teoritis, strategi sinergis “substitusi logam dan enkapsulasi pembatasan spasial” dikembangkan untuk mensintesis Fe, Co/NCB. Seperti yang diharapkan, Fe, Co/NCB menunjukkan aktivitas ORR yang luar biasa dalam elektrolit alkali dan asam, dengan baterai seng-udara yang dirakit memberikan kepadatan daya dan stabilitas siklus yang luar biasa. Studi ini menjelaskan peran penting doping heteroatom dalam memodulasi aktivitas katalitik katalis Fe–N–C.