Abstrak
Rekayasa elektrolit memajukan baterai logam litium (LMB) berdensitas energi tinggi dengan mengatur antarmuka elektroda-elektrolit (EEI) dan struktur solvasi Li + . Namun, tantangan signifikan tetap ada dalam mengoptimalkan bidang Helmholtz bagian dalam (IHP) dan membangun EEI yang stabil secara bersamaan, karena strategi saat ini sering mengabaikan peran penting IHP dalam mengatur transportasi ion dan dinamika solvasi. Di sini, dimetilsulfamoil klorida (DSCl), aditif dengan desain molekuler unik diperkenalkan untuk memodulasi IHP secara tepat dan menyempurnakan solvasi Li⁺, menawarkan wawasan mekanistik tentang dampaknya pada interaksi antarmolekul dan antarmuka antara elektroda dan elektrolit. Secara khusus, DSCl lebih disukai teradsorpsi ke permukaan elektroda, memodulasi IHP untuk menciptakan lingkungan koordinasi pelarut rendah yang meningkatkan transportasi ion. Hal ini memfasilitasi pembentukan antarmuka katode-elektrolit kaya LiCl dengan pengurangan hambatan desolvasi Li + dan peningkatan difusi Li + , sementara di anoda hal ini mendorong pengembangan antarmuka elektrolit padat berlapis dan kaya anorganik yang memperkuat kekuatan mekanis dan konduktivitas ion. Dengan demikian, sel Li/Li menunjukkan siklus stabil selama lebih dari 700 jam pada 0,5 mA cm −2 /0,5 mAh cm −2 dan hanya 0,5 wt.% LMB yang mengandung DSCl mewujudkan kinerja siklus 4,3/4,6 V-LiNi 0,8 Co 0,1 Mn 0,1 O2 yang luar biasa dan kinerja laju yang sangat baik (bahkan pada 9C). Temuan ini menggarisbawahi potensi DSCl untuk mengatur solvasi dan stabilitas antarmuka, memberikan strategi yang menjanjikan untuk memajukan teknologi LMB.