Abstrak
Katalis atom tunggal (SAC) semakin banyak dieksplorasi untuk meningkatkan kinetika ORR/OER dalam baterai seng-udara (ZAB). Konstruksi lingkungan koordinasi yang akurat untuk atom-atom logam sentral adalah kunci untuk memaksimalkan kinerja katalitiknya. Di sini, strategi co-tuning lapisan koordinasi pertama/kedua yang cermat diusulkan untuk membangun konfigurasi diatomik FeNi-S/NB/C dengan nomor koordinasi yang tinggi. Simulasi dan eksperimen teoritis telah bersama-sama menunjukkan bahwa pengenalan S dalam lapisan koordinasi pertama memecah konfigurasi simetris, menghasilkan kinetika ORR yang lebih cepat. Selain itu, pembentukan ikatan koordinasi BN pi telah terbukti meningkatkan konsentrasi pembawa sambil memfasilitasi masuknya B ke dalam lapisan kulit kedua atom logam pusat. Hal ini menghasilkan delokalisasi elektron katalis yang diperburuk menuju kinetika ORR dan OER yang unggul, serta memungkinkan imobilisasi atom-atom logam pusat di bawah serangan perantara elektrokatalitik oksigen. ZAB yang menggunakan katalis FeNi-S/NB/C menunjukkan kepadatan daya puncak yang tinggi (246 mW cm −2 ), siklus hidup yang panjang (>650 jam) dan potensi untuk beroperasi di lingkungan ekstrem (−25 °C) dengan pasokan energi yang dapat dikenakan. Strategi co-tuning lapisan koordinasi pertama/kedua yang diusulkan dalam studi ini akan memberikan ide-ide baru untuk desain SAC.