Abstrak
Kami menyelidiki efek keadaan spin besi(II) pada aktivitas katalitik kompleks spin-crossover, khususnya [Fe(NH2trz)3](NO3)2, dalam reaksi asetalisasi. Berkat bistabilitasnya, kompleks ini memungkinkan evaluasi aktivitas katalitiknya baik dalam keadaan spin tinggi maupun spin rendah di bawah kondisi eksperimen yang identik, sehingga dengan jelas membedakan efek keadaan spin dari variabel lain. Peningkatan efisiensi katalitik yang nyata diamati dari keadaan spin rendah ke keadaan spin tinggi, dengan kompleks spin tinggi mendorong pembentukan asetal hingga 1,7 kali lebih banyak. Eksperimen ekstensif di beberapa kelompok kompleks mengonfirmasi bahwa temuan ini dapat direproduksi dan representatif. Untuk menjelaskan mekanisme yang mendasarinya, kami menilai energi aktivasi proses tersebut. Energi aktivasi untuk kedua keadaan spin ditemukan sebanding, yang menunjukkan bahwa perbedaan yang diamati dalam aktivitas katalitik bukan disebabkan oleh faktor elektronik yang menstabilkan keadaan transisi, tetapi lebih karena akses yang lebih mudah ke situs aktif katalitik dalam keadaan spin tinggi. Pekerjaan ini merupakan kemajuan signifikan menuju pengembangan sistem katalitik yang dapat dialihkan berdasarkan fenomena spin-crossover, yang menyoroti bahwa aktivitas katalitik kompleks SCO dapat disetel secara efektif oleh keadaan spin logam.