Abstrak
Elektrolit polimer kuasi-padat (QSPE) berbasis cairan ionik (IL) menjanjikan baterai logam litium yang aman karena sifat elektrokimianya yang dapat disesuaikan dan kemampuan prosesnya. Namun, strategi desain tradisional telah mengabaikan saling ketergantungan di antara “komponen-fungsi-antarmuka”, yang mengarah pada aplikasi praktis yang terganggu oleh kinetika transportasi ion litium yang lambat dan masalah keamanan. Di sini, paradigma sinergi molekuler triadik diusulkan untuk memisahkan mekanisme konduksi ion litium dalam QSPE tahan api. Pentaeritritol tetraakrilat-litium bis(trifluorometanasulfonil)imida (LiTFSI) menyediakan kerangka struktural, sedangkan IL (1-butil-3-metilimidazol bis(trifluorometilsulfonil) imida, BmimTFSI) sebagai plasticizer melembutkan rantai polimer dengan melemahkan gaya antarmolekul untuk menyediakan jalur transportasi ion tambahan sambil memberikan sifat tahan api. Selain itu, atom fluor yang sangat elektronegatif dari aditif (2-(perfluorohexyl)ethyl methacrylate, PFMA) mendorong disosiasi LiTFSI melalui migrasi awan elektron, sekaligus melumpuhkan anion TFSI⁻ dan menekan persaingan kationik melalui koordinasi PFMA−Bmim + yang kuat. Sebagai bukti konsep, desain sinergis ini mencapai angka transferensi ion litium yang tinggi (0,72), membentuk antarmuka yang didominasi litium fluorida yang stabil, dan meningkatkan keamanan baterai melalui mekanisme penghambat api fase terkondensasi. Validasi eksperimental menunjukkan bahwa elektrolit kuasi-padat yang dirancang secara signifikan meningkatkan stabilitas siklus dalam sel simetris Li, sel Li||LiFePO4 dan Li ||LiNi0,8 Co0,1 Mn0,1 O2 . Strategi rekayasa molekuler yang diusulkan menetapkan paradigma untuk mengembangkan QSPE berkinerja tinggi dalam baterai logam litium.